Nguyễn Đình Toàn viết nhiều truyện dài đăng thành nhiều kỳ trên các báo chí Việt Nam Cộng hoà như tạp chí Văn, Văn Học và các nhật báo như Tự Do, Chính Luận, Xây dựng, và Tiền Tuyến.

Ông cũng có tay trong việc phát triển tân nhạc Miền Nam qua chương trình phát thanh Nhạc chủ đề trên đài phát thanh quốc gia VTVN mỗi tối Thứ Năm.

Sau năm 1975, ông bị bắt và giam học tập cải tạo 10 năm mới được thả. Năm 1998 ông cùng vợ được xuất cảnh sang Mỹ và định cư ở California nơi ông tiếp tục viết cho báo Viet Tide.

Một số bản nhạc của ông được nhiều người biết đến là "Sài gòn niềm nhớ không tên" (Đúng ra tên là "Nước mắt cho Sài Gòn")[2] và "Tình khúc thứ nhất" do Vũ Thành An phổ nhạc. Ca sĩ Khánh Ly đã thâu âm và phát hành 2 đĩa nhạc với những sáng tác của ông.